在20世纪60年代后期，李尤婉云的丈夫李和声为了练习京胡，他鼓动她学习京剧。于是，她先拜任莘寿为师，专攻梅派青衣，又得到梅门秦慧芬、梅葆玖、姜凤山、小王玉蓉的指授。在1977年，她在新加坡首演《武家坡》，成绩非常好；1978年，在香港演唱《四郎探母》；1979年，再次在香港上演《武家坡·大登殿》，她的唱功得到了行内人士的认可。
自从中国改革开放以来，京剧团体到港演出越来越频繁，李尤婉云与众多名家的交流也更加紧密。她曾与梅葆玖、马长礼、谭元寿、刘长瑜、叶少兰、尚长荣等先后在上海同台上演过《四郎探母》、《武家坡》、《凤还巢》等剧。
1994年10月，为纪念梅兰芳百岁诞辰，在香港和北京，她主 演了梅氏晚年的力作《穆桂英挂帅》，自饰穆桂英，由谭元寿（杨宗保）、马长礼（寇准）、尚长荣（王强）、刘长瑜（杨金花）、叶少兰（杨文广）、王树芳（佘太君）等合作演出。她嗓音甜美，唱功娴熟，与丈夫合作的严丝合缝，让人赞叹不已。这部剧是梅氏一生艺术的最高峰，其身份气质要求，以及唱念做打难度都很大，只有专业演员才能勾勒出其神韵。而作为业余演员能接近这种水平实属难能可贵。同年12月30日，又以该剧《挂帅》一折在中南海怀仁堂进行表演，被党和国家观看并受到接见。1995年11月，在天津举办的首届中国京剧节，她又以相同角色表达自己；而1997年7月，在香港“庆回归京剧大汇展”上，她再次以此角色的表演技艺愈发成熟，为国内外观众所称赞。
