李尤婉云自20世纪60年代后期开始，随着丈夫李和声的鼓励，她投身于京剧艺术的世界。为了追求更高的演技水平，她向任莘寿学习梅派青衣，并获得了秦慧芬、梅葆玖、姜凤山、小王玉蓉等多位京剧大师的指导。在1977年新加坡首演《武家坡》时，她展现出了卓越的表演才能；紧接着在1978年的香港演出《四郎探母》，以及1979年的香港再次上演《武家坡·大登殿》都受到了一致好评。改革开放后，随着内地京剧团体到港演出的频繁，李尤婉云与众多名家的交流合作更加密切。她曾与梅葆玖、马长礼、谭元寿、刘长瑜、叶少兰、尚长荣等先后共同在上海同台上 演过《四郎探母》、《武家坡》、《凤还巢》等经典剧目。
1994年10月，为纪念梅兰芳百岁诞辰，李尤婉云主演了其晚年力作《穆桂英挂帅》，饰扮穆桂英，与谭元寿（杨宗保）、马长礼（寇准）、尚长荣（王强）、刘长瑜（杨金花）、叶少兰（杨文广）、王树芳（佘太君）等合作。此戏她的嗓音甜美而唱功娴熟，与夫妻合作如胶似漆，被观众赞誉为声情并茂。此剧是梅氏一生艺术之巅，其难度极高，但作为业余人才能以如此接近专业标准的表现，这本身就是一种难得的事迹。在1995年11月天津举办的首届中国京剧节，以及1997年7月香港“庆回归京剧大汇演”上，她又分别带来了精彩绝伦的一场场表演，使她的人气和艺术成就达到了新的高度，为国内外观众所称道。
