在20世纪60年代后期，李尤婉云的丈夫李和声为了练习京胡而寻找搭档，这促使她开始学习京剧。她先是拜访了任莘寿老师，专门研究梅派的青衣角色，并且还接受了秦慧芬、梅葆玖、姜凤山、小王玉蓉等人的指导。在1977年，她在新加坡首次上演《武家坡》，获得了极好的评价；1978年，在香港表演《四郎探母》；1979年，又在香港再次上演《武家坡·大登殿》，她的唱功得到了行内人士的一致认可。自从中国改革开放以来，京剧团体频繁地到港进行巡回演出，李尤婉云与众多知名艺术家也有机会互相学习；她曾与梅葆玖、马长礼、谭元寿、刘长瑜、叶少兰、尚长荣等一起在上海同台上演过《四郎探母》、《武家坡》、《凤还巢》等剧目。
1994年10月，为纪念梅兰芳百岁诞辰，在香港和北京，她主演了一部名为《穆桂英挂帅》的作品。这是一部由她自己饰演穆桂英，与谭元寿（杨宗保）、马长礼（寇准）、尚长荣（王强）、刘长瑜（杨金花）、叶少兰（杨文广）、王树芳（佘太君）合作的剧目。她以甜美的声音和娴熟的唱功赢得了观众的赞誉。此外，这场合作也是夫妻之间严丝合缝的表现，让人感受到了他们间深厚的情感和专业技艺。该剧是梅兰芳一生中最精彩的一幕，对于一个业余艺术家的身份气质要求以及唱念做打难度都非常高，而能够接近专业水平表现在业余界则非常罕见。同年12月30日，她又以这部戏中的“挂帅”一折，在中南海怀仁堂进行特别表演，被党和国家领导人亲自观看并给予接见。而1995年的首届中国京剧节，以及1997年的“庆回归京剧大汇展”，都是她展示技艺成熟所获得国际观众好评的地方。
