在20世纪60年代后期，李尤婉云的丈夫李和声为了练习京胡而寻找搭档，这促使她开始学习京剧。她先是拜访了任莘寿老师，专门研究梅派的青衣风格，还得到了秦慧芬、梅葆玖、姜凤山、小王玉蓉这些大师的指导。在1977年，她在新加坡首次上演了《武家坡》，获得了巨大的成功；紧接着，在1978年她在香港表演了《四郎探母》；到1979年，她又再次在香港上演了《武家坡·大登殿》，她的唱功得到了一致好评。
自从中国改革开放以来，京剧团体频繁地来到香港进行巡回演出，而李尤婉云与众多名家的交流也越来越频繁。曾与梅葆玖、马长礼、谭元寿、刘长瑜、叶少兰、尚长荣等人同台共演过《四郎探母》、《武家坡》、《凤还巢》等经典剧目。
1994年10月，为庆祝梅兰芳百岁诞辰，李尤婉云主演了他的代表作《穆桂英挂帅》，扮演穆桂英，与谭元寿（杨宗保）、马长礼（寇准）、尚长荣（王强）、刘长瑜（杨金花）、叶少兰（杨文广）、王树芳（佘太君）等合作。她的嗓音清脆甜美，唱功娴熟，与丈夫合作时，他们之间的默契达到了极高水平，被观众誉为“严丝合缝”，声音和情感完美融合。此外，这部剧是梅兰芳一生艺术成就的巅峰之作，对于身份气质以及唱念做打都有极高要求，即使专业演员能精确展现其神韵也不易，而作为业余人才能够接近专业水平，则更显难得。此剧还被邀请于同年的12月30日在中南海怀仁堂表演，并受到党和国家领导人的亲自观看和接见。而1995年11月，在天津举办的首届中国京剧节，以及1997年7月，在香港“庆回归京剧大汇演”上的表现在不断提高自己的技艺，让国内外观众都对她充满赞赏。
