李尤婉云在20世纪60年代后期的转折点上，她的丈夫李和声为了练习京胡，开始寻找合适的搭档。这一过程中，他鼓励了婉云学习京剧。她首先拜访了任莘寿老师，专攻梅派青衣，并接受了梅门秦慧芬、梅葆玖、姜凤山、小王玉蓉等多位大师的指导。在1977年，她在新加坡首次亮相于《武家坡》，获得极高评价；接着在1978年香港演唱《四郎探母》以及1979年的香港再次演出《武家坡·大登殿》，她的唱功得到了行内人士的一致肯定。
随着中国改革开放政策的实施，京剧团体频繁地前往香港进行演出。李尤婉云与众多著名艺术家结下深厚友情，如与梅葆玖、马长礼、谭元寿、刘长瑜、叶少兰、尚长荣等一起在上海同台共演经典剧目如《四郎探母》、《武家坡》、《凤还巢》等。
1994年10月，为纪念伟大的 京剧艺术家梅兰芳百岁诞辰，李尤婉云主演了他晚年的代表作《穆桂英挂帅》，自饰穆桂英角色，与谭元寿（杨宗保）、马长礼（寇准）、尚长荣（王强）、刘长瑜（杨金花）、叶少兰（杨文广）、王树芳（佘太君）等合作表演。此役她展现出了优美的声音和娴熟的唱功，使得夫妻双方合作无缝对接，被观众赞誉为“声音甜美，每个动作都带有诗意”。这部作品是梅兰芳一生艺术成就的最高峰，对于身份气质要求极高，同时也包含着难以克服的情感和技巧挑战。作为业余者而能达到如此高水平，是非常罕见且值得称道的事迹。而就在同一年12月30日，她又以该剧中的“挂帅”这一部分，在中南海怀仁堂进行了一场特别表演，这次表演受到党和国家领导人的高度关注。1995年11月，在天津举办的第一届中国京剧节，以及1997年7月，在香港举办的大型庆祝活动“回归京剧汇聚”，她都曾用心献艺，以更加成熟的心态被国内外观众所喜爱。
