李尤婉云自1960年代后期开始了她的京剧之旅，她的丈夫李和声鼓励她学习京剧。她先在任莘寿老师处学习梅派青衣，并接受了秦慧芬、梅葆玖、姜凤山、小王玉蓉等大师的指导。在1977年新加坡首演《武家坡》取得巨大成功之后，她在1978年香港演唱《四郎探母》，并于1979年再次在香港上演《武家坡·大登殿》，赢得了行内人的认可。随着改革开放，李尤婉云与众多著名京剧艺术家结识，共同上台表演如《四郎探母》、《武家坡》、《凤还巢》等经典剧目。
1994年10月，为纪念梅兰芳百岁诞辰，李尤婉云主演了他生平最后一部作品《穆桂英挂帅》，饰演穆桂英。她与谭元寿（杨宗保）、马长礼（寇准）、尚长荣（王强）、刘长瑜（杨金花）、叶少兰（杨文广）、王树芳（佘太君）合作共赴上海和北京共享舞台。这场表演不仅展现出她甜美的声音和娴熟的唱功，更是夫妻团体间严丝合缝的配合，深受观众赞誉。这部戏是梅兰芳一生的艺术巅峰，其高难度要求包括身份、气质，以及唱念做打，每个细节都需要极高专业水平；而作为业余者能达到如此高标准，实属难得。同年12月30日，她又以该剧中的“挂帅”一折，在中南海怀仁堂进行特别表演，这次机会受到党和国家领导人的关注。此外，在1995年的中国京剧节天津站以及1997年的“庆回归 京剧大汇演”香港站，她继续以精湛技艺为国内外观众所倾心。
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