在20世纪60年代后期，李尤婉云的丈夫李和声为了练习京胡而寻找搭档，这让她被鼓动学习京剧。最初，她拜任莘寿为师，专攻梅派青衣，并接受了秦慧芬、梅葆玖、姜凤山、小王玉蓉等人的指导。在1977年，她在新加坡首次演出《武家坡》，获得了极好的评价；随后，在1978年香港演唱《四郎探母》以及1979年的香港再次演出《武家坡·大登殿》，她的唱功得到了行内人士的认可。
自从中国改革开放以来，京剧团体频繁赴港演出，李尤婉云与众多名家的交流也越来越密切。她曾与梅葆玖、马长礼、谭元寿、刘长瑜、叶少兰、尚长荣等先后在上海同台上演过《四郎探母》、《武家坡》、《凤还巢》等剧目。
1994年10月，为纪念梅兰芳百岁诞辰，李尤婉云主导了两场特别表演，一场在香港，一场在北京。她以自己的身份饰演穆桂英，与谭元寿（杨宗保）、马长礼（寇准）、尚长荣（王强）、刘长瑜（杨金花）、叶少兰（杨文广）、王树芳（佘太君）合作。这部作品是梅氏晚年的代表作，其难度高且要求严苛，但李尤婉云能够接近专业水平的表演令人赞叹。此外，她还于同年12月30日，以该剧中的“挂帅”一折，在中南海怀仁堂进行了一次特别表演，并受到党和国家领导人的关注。1995年11月，在天津举办的首届中国京剧节，以及1997年7月，在香港举办的“庆回归京剧大汇展”，她都以相同角色亮相并展示了更成熟的技艺，为国内外观众留下深刻印象。
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