在20世纪60年代后期，李尤婉云的丈夫李和声为了练习京胡，便鼓励她学习京剧。于是，她先拜任莘寿为师，专攻梅派青衣，并接受了秦慧芬、梅葆玖、姜凤山、小王玉蓉等人的指导。在1977年，她在新加坡首次演出《武家坡》，表现优异；接着在1978年，在香港表演《四郎探母》；而在1979年，又在香港再次上演《武家坡·大登殿》，她的唱功得到了业内人士的认可。
自从中国改革开放以来，京剧团体频繁地到港演出，而李尤婉云与众多知名艺术家也结下了深厚的友谊。她曾与梅葆玖、马长礼、谭元寿、刘长瑜、叶少兰、尚长荣等一起，在上海共同上过场 《四郎探母》、《武家坡》、《凤还巢》等剧目。
1994年10月，为纪念梅兰芳百岁诞辰，李尤婉云分别在香港和北京主演了梅氏晚年的代表作《穆桂英挂帅》，扮饰穆桂英，与谭元寿（杨宗保）、马长礼（寇准）、尚长荣（王强）、刘长瑜（杨金花）、叶少兰（杨文广）、王树芳（佘太君）合作。这部戏是她夫妇倾力合作的一次，他们之间的默契令人赞叹。此剧对角色身份气质要求极高，同时唱念做打难度也很大，但即使是一位业余演员，也能接近专业水平，这一点让人称奇。而且，她还以该剧一折《挂帅》的形式，在同年的12月30日于中南海怀仁堂进行表演，这一次获得了党和国家领导人的关注与接见。随后，在1995年的天津举办的首届中国京剧节以及1997年的“庆回归京剧大汇演”上，她又重新展现了自己的才华，让国内外观众都对她的技艺表示赞赏。
