在20世纪60年代后期，李尤婉云的丈夫李和声为了练习京胡，便鼓励她学习京剧。于是，她先拜任莘寿为师，专攻梅派青衣，并接受了梅门秦慧芬、梅葆玖、姜凤山、小王玉蓉等人的指导。在1977年新加坡首演《武家坡》时，她表现出了极高的水平；1978年在香港演唱《四郎探母》，接着在1979年又在香港再次演出《武家坡·大登殿》，她的唱功得到了业内人士的认可。
自从中国改革开放以来，京剧团体频繁地到港表演，而李尤婉云与众多名家的交流也更加密切。她曾与梅葆玖、马长礼、谭元寿、刘长瑜、叶少兰、尚长荣等同台共演过如《四郎探母》、《武家坡》、《凤还巢》等经典剧目。
1994年10月，为庆祝梅兰芳百岁诞辰，在香港和北京，她主演了梅氏晚年的代表作《穆桂英挂帅》，自饰穆桂英，与谭元寿（杨宗保）、马长礼（寇准）、尚长荣（王强）、刘长瑜（杨金花）、叶少兰（杨文广）、王树芳（佘太君）等合作。此戏她嗓音甜美，唱功娴熟，与丈夫合作严丝合缝，声情相配，以至于博得了一致好评。这部剧是梅兰芳一生艺术成就的最高峰，对角色身份气质，以及唱念做打技巧要求都非常高，只有专业人才才能勾勒其神韵。而作为业余人才能接近这一高度，是难以置信的事情。同年12月30日，又以该剧中的《挂帅》一折，在中南海怀仁堂进行了表演，被党和国家领导人亲自观看并接见。1995年11月，在天津举办的首届中国京剧节，以及1997年7月在香港“庆回归京剧大汇演”上，都有幸再次带来这部作品，让观众们对她的表现在惊叹不已。
