在20世纪60年代后期，李尤婉云的丈夫李和声为了练习京胡，便鼓励她学习京剧。于是，她先拜任莘寿为师，专攻梅派青衣，并接受了秦慧芬、梅葆玖、姜凤山、小王玉蓉等人的指导。在1977年，她在新加坡首次演出《武家坡》，表现优异；接着在1978年香港演唱《四郎探母》，并于1979年再次在香港上演《武家坡·大登殿》，她的唱功得到了行内人士的认可。
随着改革开放的深入，京剧团体频繁赴港表演，李尤婉云与众多名家的互动也越来越多。她曾与梅葆玖、马长礼、谭元寿、刘长瑜、叶少兰、尚长荣等同台共演过《四郎探母》、《武家坡》、《凤还巢》等剧目。
1994年10月，为纪念梅兰芳百岁诞辰，李尤婉云分别在香港和北京主演了梅氏晚年的代表作《穆桂英挂帅》，自饰穆桂英，与谭元寿（杨宗保）、马长礼（寇准）、尚长荣（王强）、刘长瑜（杨金花）、叶少兰（杨文广）、王树芳（佘太君）等合作。她的嗓音甜美而唱功娴熟，与丈夫合作紧密相连，其间充满了艺术上的默契与感染力。这部戏是梅兰芳一生艺术成就的巅峰之作，对角色身份气质以及唱念做打技巧都有极高要求，而作为业余人员能够接近专业水平，这本身就是难能可贵的事情。此外，该剧还被邀请于同年的12月30日，在中南海怀仁堂进行特别表演，并受到党和国家领导人的观看和接见。1995年11月，在天津举办的首届中国京剧节，以及1997年7月在香港“庆回归京剧大汇展”，她都以此剧获奖，这样的成就使得她技艺更是达到了新的高度，为国内外观众所赞赏。
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