李尤婉云自1960年代后期开始了她的京剧之旅，她的丈夫李和声鼓励她学习京剧。最初，婉云师从任莘寿教授梅派青衣，并获得了秦慧芬、梅葆玖、姜凤山和小王玉蓉等人的指导。在1977年新加坡首演《武家坡》时，她取得了显著的成就；接着在1978年香港演出《四郎探母》，并于1979年再次在香港上演《武家坡·大登殿》，她的唱功得到了业内人士的认可。
随着中国改革开放政策的实施，多个京剧团体频繁地赴港进行演出，李尤婉云与众多知名艺术家结下了深厚的友谊。她曾与梅葆玖、马长礼、谭元寿、刘长瑜、叶少兰和尚长荣等合作，在上海共同上演过《四郎探母》、《武家坡》、《凤还巢》等经典剧目。
1994年10月，为纪念梅兰芳百岁诞辰，李尤婉云分别在香港和北京主 演了一场经典作品——《穆桂英挂帅》，扮演的是历史上的民族英雄穆桂英。她与同事们包括谭元寿（杨宗保）、马长礼（寇准）、尚长荣（王强）、刘长瑜（杨金花）、叶少兰（杨文广）以及王树芳（佘太君）紧密合作。这场表演展现出了她甜美的声音、高超的唱功，以及她与丈夫合作之间严丝合缝的情感共鸣。该剧是梅兰芳一生中最精彩的一刻，对角色身份气质以及唱念做打技巧都有极高要求，而能够达到专业水平的人并不多，因此作为业余艺人能接近这种标准也是一种难得的情况。
同年12月30日，在中南海怀仁堂，她又以这部戏中的“挂帅”一折进行表演，这次机会让她受到党政领导人的高度评价。而1995年的天津首届中国京剧节以及1997年的“庆回归京剧大汇演”，都是她展示自己艺术成熟度并获得国内外观众赞赏的舞台。
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